O c e n a rozprawy doktorskiej mgr inż. Katarzyny Tadaszak pt

Prof. dr inż. Jerzy Zdanowski
ul. Żniwna 16
52-230 WROCŁAW
Wrocław, 10.06.2014 r.
Ocena
rozprawy doktorskiej mgr inż. Katarzyny Tadaszak
pt. „ Badanie procesu wydajnego impulsowego rozpylania magnetronowego
w atmosferze gazów reaktywnych”
Ogólna charakterystyka rozprawy i jej celów
Rozprawa doktorska mgr inż. Katarzyny Tadaszak dotyczy reaktywnego rozpylania
magnetronowego z zasilaniem impulsowym. Autorka w swych badaniach stosowała
magnetrony kołowe z targetami z glinu i tytanu a także tantalu i krzemu. Procesy rozpylania
prowadziła w atmosferze zawierającej argon, argon z domieszką tlenu oraz argon z domieszką
azotu. Uzyskiwała cienkie warstwy stechiometrycznych i niestechiometrycznych tlenków i
azotków wymienionych wyżej metali a także warstwy kompozytów złożone z tlenku lub
azotku glinu z wtrąceniami metalicznego glinu.
Zarówno metoda wytwarzania warstw jak i zestaw materiałów, którymi zajmowała się
autorka są od wielu lat obiektem badań w nauce krajowej i światowej i rezultaty tych badań
doprowadziły do zastosowań przemysłowych. Tak więc można by sądzić, że jak to jest w
wielu dziedzinach techniki, zainteresowania świata nauki powinny wygasać a ewentualne
dalsze badania np. w ośrodkach przemysłowych powinny owocować raczej nowymi
rozwiązaniami technicznymi i patentami niż typowymi publikacjami naukowymi. W
dziedzinie rozpylania magnetronowego tak nie jest – w skali krajowej potwierdza to
2
realizowanie w kilku poważnych ośrodkach naukowych prac cenzusowych – doktorskich i
habilitacyjnych, których wyniki wzbogacają wiedzę o szczegółowych metodach, zjawiskach i
produktach rozpylania magnetronowego. Do takich prac należy rozprawa doktorska mgr inż.
Katarzyny Tadaszak zrealizowana w jednym z przodujących w kraju ośrodków zajmujących
się rozpylaniem magnetronowym, jakim jest od lat zespół prof. Witolda Posadowskiego.
Metoda rozpylania magnetronowego jest obecnie jedną z wiodących metod nanoszenia
warstw cienkich. Wyparła w znacznym stopniu z rynku naukowego i przemysłowego inne
metody z grupy PVD a także CVD. Do jej podstawowych zalet należy wszechstronność
materiałowa i elastyczność zastosowań, możliwość nanoszenia warstw na podłoża o różnych
rozmiarach i właściwościach, w tym także na podłoża wymagające niskich temperatur w
procesach nanoszenia. Przy wszystkich swych zaletach metoda jest jednak „kapryśna”,
wymaga szczególnych wysiłków dla uzyskania stabilności procesów i powtarzalności ich
wyników. Dotyczy to w szczególności reaktywnego rozpylania magnetronowego, w którym
nanoszeniu na podłoże warstw związków chemicznych, powstających w wyniku reakcji
atomów gazu domieszkowego (aktywnego chemicznie), zachodzących w fazie gazowej i na
podłożu, towarzyszyć mogą reakcje zachodzące na rozpylanej tarczy – targecie. Te ostatnie
powodują niepożądany efekt „zatruwania” targetu. Produkty reakcji na targecie – w
recenzowanej pracy tlenki i azotki – zmieniają warunki rozpylania targetu (najczęściej
obniżając wydajność rozpylania) a gdy są dielektrykami to zwiększają prawdopodobieństwo
powstawania przy targecie mikrołuków mających negatywny wpływ na morfologię
powierzchni targetu i na właściwości nanoszonych warstw. Poszukiwanie metod i warunków
przebiegu zjawisk na targecie jest jednym z ważnych tematów badań procesu reaktywnego
rozpylania magnetronowego i jedną z ważkich przyczyn stosowania zasilania impulsowego.
Autorka recenzowanej rozprawy poświęciła tej problematyce znaczną część swych badań
mając na celu uzyskanie wysokiej wydajności procesu rozpylania a jednocześnie zapewnienie
stabilności procesu i uzyskanie możliwie prostych sposobów regulacji i stabilizacji
rozpylania.
Formułując tezę pracy mówiącą o możliwości realizacji wymienionych wyżej celów
określiła obszar swych badań odnosząc je do nanoszenia z dużą wydajnością cienkich warstw
wybranych tlenków i azotków metali metodą reaktywnego, impulsowego rozpylania
magnetronowego. Przyjęła, że realizację celów osiągnie stosując rozpylanie w modzie
metalicznym, gdy target nie jest pokryty produktami reakcji, lub na granicy modów
metalicznego i przejściowego, gdy tylko niewielka część targetu jest pokryta produktami
reakcji. Ambitne zamierzenia obejmowały też stabilne i kontrolowane otrzymywanie warstw
3
mieszanin (zrealizowała nanoszenie warstw kompozytów : tlenku glinu i glinu metalicznego
oraz azotku glinu i glinu metalicznego) a także cienkich warstw o właściwościach
dielektrycznych nanoszonych na podłoża o stosunkowo niskiej temperaturze.
Zawartość rozprawy
Krótki, dwustronicowy „Wstęp” do rozprawy wprowadza w zagadnienia i problemy
rozpylania magnetronowego, w historię badań nad tą metodą rozpylania prowadzonych na
Wydziale Elektroniki Mikrosystemów i Fotoniki Politechniki Wrocławskiej a następnie
przedstawia tematykę kolejnych rozdziałów rozprawy.
W rozdziale zatytułowanym „Charakterystyka procesu rozpylania magnetronowego”
autorka zawarła materiały o charakterze podręcznikowym czy „literaturowym”.
Pierwszy podrozdział przedstawia rozpylanie magnetronowe na tle innych metod
nanoszenia warstw cienkich – samemu rozpylaniu magnetronowemu poświęcono tylko ok.
20% jego tekstu a więc jego tytuł jest niewłaściwy. Bardziej adekwatny do jego treści byłby
tytuł „Rozpylanie magnetronowe na tle innych metod nanoszenia”. Do tego podrozdziału
można by także włączyć zawartość podrozdziału „Rys historyczny” występującego
samodzielnie w recenzowanym tekście.
W
kolejnym
podrozdziale zatytułowanym
„Wyładowanie
elektryczne
w
gazie
rozrzedzonym” zamieszczono skrótowo informacje o wyładowaniach, głównie takie, jakie są
istotne dla zrozumienia zjawisk występujących w procesie rozpylania magnetronowego.
Zdaniem recenzenta zbędne jest wydzielanie podtytułem ruchu cząstek naładowanych w
układzie magnetronowym, tym bardziej, że autorka nie umieściła tego podtytułu w spisie
treści rozprawy.
W czwartym podrozdziale (2.4) omawianego rozdziału znów znajdują się informacje o
rozpylaniu magnetronowym na tle innych metod osadzania warstw cienkich i zdaniem
recenzenta również początkową część tego podrozdziału należało by włączyć do podrozdziału
2.1. Dopiero istniejący podrozdział 2.4.1 można by wydzielić jako podrozdział 2.3 o tytule
„Konstrukcje źródeł magnetronowych i metody ich zasilania”. Numery 2.3.1 i 2.3.2 można by
nadać podtytułom występującym w rozprawie a nie włączonym przez autorkę do spisu treści.
W podrozdziale obecnym 2.5 (nowy numer 2.4) zawarto bardzo istotne dla całości
rozprawy informacje o osadzaniu warstw cienkich w procesie reaktywnego rozpylania
magnetronowego
–
zdefiniowano
i
przedyskutowano
mody
pracy
magnetronów,
4
przedstawiono model Berga służący do opisu zjawisk w reaktywnym rozpylaniu i określono
warunki brzegowe tego modelu dla zagadnień występujących w rozprawie. Sformułowano
wstępne wnioski dotyczące realizacji jednego z celów rozprawy, jakim jest uzyskanie
wysokiej wydajności procesu nanoszenia warstw.
W
rozdziale
trzecim
rozprawy
przedstawiono,
uzyskane
przy
zastosowaniu
odpowiedniego programu, symulacje procesu rozpylania magnetronowego z wykorzystaniem
modelu Berga i wspomnianych wyżej jego warunków brzegowych. Są to w całości
wartościowe wyniki prac własnych autorki. Korekty wymaga podział tego podrozdziału –
należy skorygować numery 3.0.4 i 3. 0. 5 zastępując je numerami 3.1 i 3.2 a także należało by
nadać numery
wydzielonym przez autorkę fragmentom testu tych podrozdziałów
(odpowiednio 3.1.1, 3.1.2 itd.). Przedstawione w tym rozdziale analizy posłużyły określaniu
wpływu parametrów procesu rozpylania na przebieg i wyniki reaktywnego rozpylania
magnetronowego oraz pozwoliły sformułować zalecenia procesowe wykorzystywane w
eksperymentach opisanych w dalszej części rozprawy.
Krótki rozdział czwarty zawiera uzasadnienie doboru tematyki rozprawy, przedstawia jej
cele i tezę. Sformułowania tych ostatnich są precyzyjne i jasne.
Rozdział piąty opisuje techniczne warunki w jakich realizowane były badania. Jest tu opis
stanowiska technologicznego, sposobów jego zasilania, wykonywanych w nim procesów oraz
stosowanych metod kontroli i sterowania procesami. W tym rozdziale także należało by
ponumerować wyróżnione przez autorkę fragmenty tekstu i wstawić ich tytuły do spisu treści.
Rozdział szósty ma tytuł wyraźnie zawężony w stosunku do zawartych w nim treści.
Tytułowa emisja elektronów wtórnych (ISEE) dotyczy faktycznie jego pierwszego
podrozdziału. Dalsza, większa część rozdziału zawiera przedstawienie wyników prac
eksperymentalnych autorki dotyczących rozpylania w obecności gazów aktywnych
chemicznie, oczywiście także wpływu ISEE na przebieg procesu rozpylania glinu, krzemu,
tantalu i tytanu. W podsumowaniu tego rozdziału autorka pisze „…podjęto próbę opisu
zjawisk zachodzących w trakcie procesu reaktywnego rozpylania różnych materiałów.
Badano wpływ gęstości mocy wydzielanych w targecie oraz składu atmosfery procesu na
charakterystyki elektryczne rozpylania” i jest to dobry opis najważniejszych treści tego
rozdziału i wniosków z prac autorki o znaczeniu poznawczym i zastosowaniu praktycznym.
Rozdział siódmy przedstawia wyniki prac własnych autorki – badań wpływu parametrów
procesu rozpylania na dynamikę osadzania cienkich warstw związków. Podstawowym celem
tych badań było osiągnięcie dużej wydajności procesu osadzania. Są tu badania wpływu
grubości targetu (a właściwie odległości powierzchni rozpylanej od znajdujących się pod
5
targetem nabiegunników układu magnetycznego), wpływu dynamicznego pogłębiania
wytrawionego obszaru targetu i zmian kształtu tego obszaru, wpływu mocy efektywnej,
odległości target-podłoże i ciśnienia gazów. W badaniach jako wygodną miarę
mocy
występujących w układzie stosowano moc krążącą. Powyżej wymienione badania pozwoliły
sformułować wnioski dotyczące doboru parametrów procesu rozpylania pod kątem
maksymalizacji wydajności procesu.
Rozdział ósmy rozprawy (najdłuższy jej rozdział) to głównie wyniki badań i pomiarów
wielkości charakteryzujących właściwości warstw związków i kompozytów, uzyskanych
przez autorkę za pomocą opracowanych w ramach rozprawy metod wydajnego reaktywnego
rozpylania magnetronowego. Przedstawiono w nim obiekty i metody pomiarowe
wykorzystywane w badaniach, m.in. metodę spektroskopii impedancyjnej. Opisano procedury
otrzymywania badanych warstw. Zamieszczono wyniki badań morfologii, właściwości
elektrycznych i optycznych warstw. Przedstawiono elektryczne układy równoważne
wykonanych struktur, przeanalizowano elementy tych układów otrzymane na podstawie
pomiarów widm impedancyjnych.
Ostatni, dziewiąty rozdział rozprawy to podsumowanie wyników badan i wnioski
końcowe. W klarowny i precyzyjny sposób autorka przedstawiła tu najważniejsze uzyskane
przez siebie wyniki i najważniejsze swoje osiągnięcia. Recenzent w pełni akceptuje zawarte w
nim treści i uważa, że zrealizowane zostały cele rozprawy i potwierdzona jej teza.
Dobór badanych materiałów, wybór metod i ustalenie szczegółowej metodyki nanoszenia,
wykonanie programu badań charakteryzujących otrzymane związki i kompozyty stanowi o
wartości uzyskanych wyników i ich znaczeniu poznawczym i praktycznym.
Uwagi krytyczne
Wymienione niżej uwagi krytyczne należy rozważać biorąc pod uwagę, że :
- są to głównie uwagi dotyczące strony edycyjnej pracy, a nie jej zawartości merytorycznej,
- recenzent przywiązuje ogromną wagę do poprawności językowej (zgodności z zaleceniami
słowników poprawnej polszczyzny) i jasności sformułowań będąc zdania, że pracom
cenzusowym (doktorskim, habilitacyjnym czy tzw. książkom profesorskim) należy stawiać
szczególnie ostre wymagania; jest więc regułą, że recenzując takie prace zgłaszam do nich
bardzo wiele uwag, niekiedy bardzo szczegółowych, niekiedy też dyskusyjnych.
6
Recenzowana rozprawa nie stanowi pod tym względem wyjątku a jej strona edycyjna jest
na pewno gorsza od strony merytorycznej, naukowej. Już z poprzednich fragmentów recenzji
widoczne jest, że recenzent zgłasza wiele uwag (niekiedy dyskusyjnych) do układu rozprawy,
jej podziału na rozdziały i podrozdziały, do systemu ich numeracji, a raczej braku numeracji.
Tak więc spis treści rozprawy jest chyba najbardziej krytykowanym fragmentem rozprawy.
Zamieszczenie w rozprawie spisu akronimów i spisu symboli zasługuje na uznanie, ich
zawartość jednak jest zbyt skromna. Spisy akronimów i symboli należało by uzupełnić o te,
które występują kilkakrotnie we wzorach i nie wszędzie są objaśniane (np. AC, DC, RF na
str.14; Z◦,R na str.21; Ym, Yc, αc, i αt na str.33; Rn, Qn na str.85)
Bibliografia rozprawy jest obszerna i obejmuje zarówno pozycje źródłowe o charakterze
historycznym jak i prace najnowsze. Recenzentowi nie udało się znaleźć w tekście cytowań
kilku pozycji bibliografii (20, 39, 59).
Z ponad 400 zauważonych usterek połowa dotyczy błędów typowych, takich jak:
- systematyczne stosowanie w środku zdania, np. przy cytowaniu w nawiasach,
nieprawidłowego zapisu zaczynającego się dużą literą np. (Rys.12), (Tab.2) jak to jest
stosowane w literaturze anglojęzycznej,
- nadużywanie i niewłaściwe stosowanie określeń „pomiędzy” , „poprzez” i „posiadają”,
- stosowanie słowa „ilość” w miejsce prawidłowego „liczba”,
- nadużywanie i stosowanie niezgodnie ze słownikami poprawnej polszczyzny słowa
„przypadek” w miejsce prawidłowego „wypadek”.
Na zakończenie tej części recenzji pragnę przytoczyć kilka uwag szczegółowych
dotyczących m.in. stosowanej nomenklatury, rysunków zamieszczonych w rozprawie.
s.7 w tekście brak powołania na rys. 2.3,
s.25 w.5 od dołu – niewłaściwe sformułowanie „zmniejszenie szybkości natężenia
przepływu gazu”,
s.26 w.10-9 od dołu – czy właściwe w odniesieniu do modelu Berga jest użycie pojęcia „w
obszarze powierzchni materiału rozpylanego” zamiast „na powierzchni”,
s.28 w.6 od dołu – występujące tu wielkości teta dotyczą elementów powierzchni a nie
„związanych i niezwiązanych atomów targetu”,
s.29 w.13-12 – niejasne sformułowanie „stechiometryczny związek jest określony
stosunkiem frakcji”,
w.4-3 od dołu – niewłaściwa zbitka pojęć „związek stechiometryczny Qc/1-Qc”,
7
s.30
w.15-12
od
dołu
–
niewłaściwe
określenie
związku
przyczynowego
„prawdopodobieństwo otrzymania…zależy od wartości wielu parametrów, między innymi od
względnie małej powierzchni obszaru rozpylania Ac/At…”,
s.41 w.11 od dołu – lepiej „rozpylanych targetów metalicznych”,
s.48 w.2 – zamiast „konstrukcja zasilacza składa się” lepiej „zasilacz składa się”,
s.65 w.4-5 - niewłaściwa zbitka pojęć „charakterystyki napięcia wyładowania”,
s.69 w.20 – zamiast rażącego sformułowania „z dodatkowym dejonizowaniem atmosfery”
powinno być „z dodatkową jonizacją gazów składowych atmosfery”,
s.70 w.4 – błędne sformułowanie „maksymalną grubość targetu DTmin”,
s.81 w.6 tekstu – lepiej „Podjęto próby wykorzystania otrzymanych warstw w wybranych
zastosowaniach” – wyeliminuje się w ten sposób żargonowe „aplikacje”,
s.94 Rys.8.21 – niejasny opis osi rzędnych,
s.95 w.3 nad rys. 8.22 – niewłaściwe sformułowanie „Przeźroczystość oraz kolor warstw
zmniejszały się” i lepiej „barwa” (techniczne) niż „kolor” (potoczne).
Wnioski
Recenzowana rozprawa ma charakter eksperymentalny a zakres i staranność realizacji i
opisu eksperymentów własnych autorki zasługują na uznanie. Wnikliwość podejścia do
wyników eksperymentu i umiejętność prawidłowego wyciągania wniosków świadczą o
wysokim poziomie wiedzy i umiejętności autorki rozprawy. W pełni zrealizowany program,
przedstawiony w rozdziale opisującym cele i tezę rozprawy, stanowi o jakości pracy jako
rozprawy doktorskiej.
Tematyka rozprawy jest nowoczesna, mieści się w intensywnie rozwijanym nurcie badań
światowych. Rozprawa zawiera wyniki oryginalne, których część jest już opublikowana i
które powinny być dalej publikowane.
Mimo dość krytycznego poglądu recenzenta na edycyjną jakość rozprawy należy uznać, że
pod tym względem nie ustępuje ona wielu pracom cenzusowym i że o całościowej ocenie
pracy zadecydować musi wysoce pozytywna ocena jej wartości merytorycznej.
W świetle powyższych argumentów uważam, że mgr inż. Katarzyna Tadaszak w pełni
zasługuje na nadanie jej stopnia doktora nauk technicznych w dyscyplinie elektronika oraz że
spełnia ona wszystkie wymagania stawiane przez obowiązującą Ustawę o stopniach
naukowych i tytule naukowym.
Jerzy Zdanowski
8